1.1  研究背景

随着经济社会的持续快速发展，环境问题变得日益严重。自2012年以来，20多个省，超过6亿中国人被大范围的雾霾天气所影响。自2013年开始，雾霾影响区域就开始慢慢扩大。当2014年访问北京时，他指出PM2.5，应从源头控制。通过压减燃煤、严格控车等手段加强环境监管治理，从而改善空气质量。自2016年冬季以来，最为持续的雾霾天气已经出现，许多城市受到严重污染，包括北京、天津、河南、河北、山西、陕西等11个省。2017年，对雾霾治理引起各界的重视， “坚决打好蓝天保卫战”被李克强写入报告。雾霾成分复杂，其来源也多种多样，常见的如汽车尾气、建筑扬尘及工业制造产生的废气等，甚至火山喷发也会产生雾霾，雾霾天气的形成较为复杂，目前已有学者对其形成机理进行研究。因此开发清洁的新能源及对雾霾产生的源头进行控制是现阶段人类必须面对的重大课题。

众所周知，化学工业、化石燃料燃烧以及机动车尾气均会造成大量CO排放，而CO是一种有毒可燃的气体污染物，无色无味且不易被察觉，现已成为严重的环境问题，引起了人们的普遍关注[1-4]。CO对人体也会产生一定的伤害，吸入CO使得与血液中血红蛋白相结合形成碳氧血红蛋白，从而引发身体组织缺氧，严重时将导致昏迷、窒息等严重后果。CO(＜100 ℃)的低温消除可以应用于许多方面，例如作为探测器材料、隧道工程运行中进行少量CO消除、以及在封闭系统(如：飞机，航天器，潜艇等)中消除痕量CO，具有很好的运用前景[5, 6]。因此，CO在低温（100 ℃以下）的完全氧化成为催化研究的热点之一。

此外，CO氧化常用作探针反应，它通常用于研究催化剂的氧化还原性质、催化剂中贵金属的分散度与化学价态等。CO的消除可分为物理吸附和化学催化消除两种方法。物理吸附主要用于吸附CO，如常温下表面积大的活性炭。吸附效率受CO浓度及吸附材料自身性能的限制，成本较高，低浓度CO的吸附效率较低，容易造成二次污染。化学法主要是在催化剂作用下用化学方法氧化CO到CO2，从而达到去除去CO的目的。目前，CO催化氧化领域已的研究已经很多，同时，催化剂体系也很多，根据活性组分不同的活性组分，他们可分为两大类：贵金属催化剂(Au、Pt、Pd等)和非贵金属催化剂(Cu、Ce、Co等)。

1.2  非贵金属催化剂

1.2.1  Cu及Ce基催化剂与CO氧化

目前已有许多学者对CuO/CeO2类催化剂进行了研究，毛东森课题组[7-9]对CuO-CeO2催化剂进行了系统的研究，探讨了制备方法、溶剂、浸渍次序等因素对CO氧化反应催化活性的影响。Biemelt 等[10]利用火焰喷雾热解法制备Cu1.5Mn1.5O4催化剂，Cu1.5Mn1.5O4具有优秀的CO催化氧化性能，且在含水条件下，稳定性增加。可归因于表面的疏水性碳层增加了其对水稳定性的抵抗力。

Shi等[11]在Cu-Mn催化剂制备过程中加入氨水老化，研究发现，氨水选择性刻蚀后的催化剂比刻蚀前的催化剂具有更好的催化氧化性能，原因是催化剂表面经过处理后使得催化剂产生更多的缺陷。其形貌及其催化活性如下图1.2所示。

接着Venkataswamy等[12]制备出了一系列的Ce0.7M0.3O2−δ(M=Mn,Fe,Co)纳米固溶体催化剂发现了其他金属元素的添加可以使得CO氧化的催化活性增加(如图1.3)。卢冠忠等[13]采用理论模拟方法研究了Ce的4F轨道和结构弛豫，同时，研究了CeO2氧空位的形成和迁移及载体时的催化作用，为了制备更高性能的氧化铈基储氧化材料，促进氧化，提出了铈锆固溶体高储氧化性能的根本原因。并为化学试剂的选择提供了理论依据。