摘要：本论文制备了光催化氧化脱硫催化剂CuW/TiO2-GO和多级介孔二氧化硅材料，采用Gaussian量子化学分子模拟硫化物的微观形态。并采用XRD，SEM，XPS和氮吸附-解吸技术对催化剂进行表征。X射线衍射分析表明TiO2，CuO和WO3在催化剂存。SEM分析表明制备的单一、分散均匀的二氧化硅空心球体。研究表明在金属负载量为10.3％,反应温度为313K，反应时间为1h，催化剂/汽油比为0.25，氧化剂百分比为0.5％条件下，脱硫率、精制油收率分别为100％，99.4％，FCC精制汽油辛烷值增加1.6个单位，重复使用三次，没有活性损失，具有良好的稳定性。

关键词： 光催化氧化;深度脱硫；CuW/TiO2-GO；多级孔二氧化硅

Study on Photocatalytic Oxidation Desulphurization Catalyst with Multi-level Core @ Shell

Abstract: In this dissertation, photocatalytic oxidation desulfurization catalyst CuW/TiO2-GO and multi-order mesoporous silica materials were prepared. Gaussian quantum chemical molecules were used to simulate the micromorphology of sulfides. The catalysts were characterized by XRD, SEM, XPS and nitrogen adsorption-desorption. X-ray diffraction analysis showed that TiO2, CuO and WO3 coexist in the catalyst. SEM analysis showed the formation of a single, uniformly dispersed silica hollow sphere. The results showed that the desulfurization rate and the refined oil yield were 100% and 99.4%, respectively, at a metal loading of 10.3%, a reaction temperature of 313K, a reaction time of 1 h, a catalyst/gasoline ratio of 0.25, and an oxidant percentage of 0.5%. FCC refine gasoline octane increased 1.6 units, repeated three times, there is no loss of activity, with good stability.

Keywords: Photocatalytic oxidation;Deep desulfurization;CuW/TiO2-GO;Multi-porous silica

目 录

绪论 1

1 文献综述 2

1.1 脱硫剂的介绍 2

1.2 柴油脱硫剂的分类 2

1.2.1 加氢脱硫剂 2

1.2.2 吸附脱硫技术 3

1.2.3 萃取脱硫技术 3

1.2.4 生物脱硫技术 3

1.2.5 氧化脱硫技术 3

1.2.6 核孔材料介绍 4

1.2.7 核孔材料的结构 4

1.3 核孔材料的制备方法 5

1.3.1 连续还原法 5

1.3.2 共还原法 5

1.3.3 其他辅助手段 5

1.3.4 核孔材料的催化应用 5

1.4 硫化物的污染 6

2 实验部分 7

2.1 材料和化学品 7

2.1.1 催化剂的制备 7

2.1.2 多级孔二氧化硅制备具体方法 7

2.1.3 多级孔二氧化硅制备 9

2.2 扫描及表征 9

2.3 脱硫测试 11

3 典型硫化物围观形态计算 12

4 催化剂表征 17

4.1 多级孔二氧化硅的表征 17

4.2 CUW/TIO2-GO催化剂的表征 20

5 汽油脱硫效果的研究 23

5.1 催化剂金属含量对脱硫率的影响 23

5.2 温度对脱硫率的影响 24

5.3 氧化剂百分比对脱硫率的影响 24

5.4 催化剂/汽油比对脱硫率的影响 25

5.5 反应时间对脱硫率的影响 26

5.6 催化剂再循环 27

6 劳动安全卫生 28

6.1 实验过程危害因素分析 28

6.2 环境保护 28

6.3 实验防护措施 28

7 经济分析 29

8 结论 30

致 谢 31

参考文献 32

绪论

燃料燃烧产生的SOx排放已成为全球关注的污染问题。对运输燃料的硫含量实行严格的规定以控制SOx排放。许多研究都集中在可产生“零”硫燃料的超深度脱硫技术上。炼油厂进行的催化加氢脱硫（HDS）是FCC汽油的常规脱硫技术。而HDS有几个缺点，例如使用昂贵的氢气，苛刻的压力条件（>3MPa）和温度（> 600K），以及二苯并噻吩（DBT）和苯并噻吩（BT）的去除率可忽略不计反应性。许多研究人员一直致力于解决HDS中的缺陷，并开发生物脱硫，选择性吸附，氧化脱硫，萃取脱硫，离子液体萃取，烷基化，超声混合技术和微生物技术TF33）。在脱硫过程中，吸附脱硫和氧化脱硫（ODS）显得很有前景，因为它们可以在常温常压下进行。使用ODS技术（包括化学氧化，微生物氧化和光催化氧化）将硫化合物氧化成砜或亚砜，并通过常规分离如蒸馏，萃取或吸附除去。光催化脱硫因使用而受到关注 过氧化氢 或氧气作为氧化剂。已经报道了在紫外线照射下产生氧化剂的TiO2的光催化氧化和间接光氧化。然而，由于电子-空穴复合，这些光化学反应很容易被淬灭，并且精炼油的速率低于其他脱硫技术的速率。